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合肥研究院在分子水平上调控复合材料导热性能研究取得进展
文章来源: 宫艺、程华 发布时间: 2020-07-08

  近期,中科院合肥研究院固体所高分子与复合材料研究部与丹麦奥胡斯大学、挪威科学技术大学等单位合作,通过选择合适的硅烷偶联剂结构,实现了从分子水平上调控复合材料导热性能,并进一步探究了其调控机理。相关研究成果以“Covalent coupling regulated thermal conductivity of poly(vinyl alcohol)/boron nitride composite film based on silane molecular structure”为题发表在材料科学著名期刊Composites Part AApplied Science and Manufacturing 上。

  随着电子产品朝着微型化、多功能化方向发展,其集成化程度迅速升高,功率密度大幅增加,由此带来的散热困难严重影响着器件的工作稳定性和寿命。目前高分子材料在电子封装材料中占据主导地位,然而一般高分子材料都是热的不良导体,开发高导热的高分子热管理材料成了亟待解决的问题。向高分子材料中添加高导热组元是提高复合材料导热性能的常用方法之一。然而热载体声子容易被导热组元和高分子界面散射,限制了热量传递效率。高分子/导热组元界面成为热量传递的薄弱环节,成为制约复合材料导热性能提升的瓶颈因素。通过共价键链接高分子/导热组元界面为增强热传导的常用方法,一般可有效降低界面热阻。但是引入共价键分子自身也会带来一定热阻,也有报道某些情况下也会降低复合材料热导率。 

  为了详细阐明共价键结构对复合材料导热性能的影响,以指导高导热复合材料设计,研究团队首先通过硅烷偶联剂共价连接聚乙烯醇(PVA)和羟基改性氮化硼fBN制备复合材料。通过对比正硅酸乙酯(TEOS),乙烯基三乙氧基硅烷(VTES)3-缩水甘油醚氧丙基三甲氧基硅烷(GPTMS)三种硅烷偶联剂,发现TEOSVTES,通过水解形成Si-OH,并进一步与PVAfBN反应,形成共价键。然而TEOS可水解生成更多的Si-OH4个),相比于VTES3Si-OH),更倾向于发生自缩聚反应由于侧链较长,GPTMS更倾向侧链环氧基团开环后与PVAfBN作用,反应活性点相对较少,共价链接作用较弱。 

  通过系统研究硅烷偶联剂对PVA/fBN复合材料的导热性能影响发现,随着TEOSVTES含量的增加,复合材料导热性能逐步提升;然而GPTMS却呈现出相反趋势。对比实验结果结合分子模拟验证发现,增加硅烷偶联剂分子中可水解的Si-OR数量,可导致硅烷偶联剂倾向于自缩聚,进而降低其链接PVA/fBN的效率,致使导热性能提升效果下降。在导热通路中引入长分子链,其自身热阻作用大于因共价链接高分子/导热组元而带来的导热提升作用。研究团队利用红外热成像技术验证了硅烷偶联剂调控复合材料的热传递性能效果。结果显示PVA-VTES-fBN热响应速度最快,进一步证实了VTES具有最优的改性效果。同时通过对复合材料的LED装置集成验证发现VTESGPTMS2分钟内可降低LED芯片中心点温度0.7 

  此工作通过选择合适的硅烷偶联剂结构,可实现从分子水平上调控复合材料导热性能。该研究可对聚合物基热管理材料的设计具有指导意义。 

  宫艺副研究员和田兴友研究员为文章的共同通讯作者,中科院合肥研究院博士生程华和丹麦奥胡斯大学赵凯博士为该成果的共同第一作者。 

       该工作得到了国家重点研发计划,中科院STS重点项目,中科院青促会,中科院合肥研究院院长基金和Research Council of Norway等多个项目资助。  

  全文链接:https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S1359835X20302657?via%3Dihub 

       

                        图1. 三种硅烷偶联剂与PVA/fBN 交联结构示意图。 

        

                          图2. 复合材料导热系数及原子径向分布函数。 

       

                             图3. 复合材料导热性能测试。 

   
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